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Langrolay-sur-Rance vient du breton « lann » (ermitage) et de saint Gourlae (ou saint Gourlais).
Langrolay-sur-Rance est un démembrement de l'ancienne paroisse primitive de Pleurtuit ou de Plouër. Langrolay-sur-Rance est, semble-t-il, née d’un ermitage du saint breton Gourlae.
Dès la fin du XIème siècle, Langrolay-sur-Rance (Langorlai) est une paroisse. A cette époque, un certain Hingan fait une donation à l'abbaye de Saint-Florent de Saumur : in parrochia de Langorlai, censum piscariae de aqua que vocatur Rentia et medietatem capellae sanctorum Mevenni et Judicaelis (dans la paroisse de Langrolay, le cens de la pêcherie de la Rance et la moitié de la chapelle des Saints Méen et Judicaël)
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